7日,欧洲超级杯马竞对阵国际米兰,阿圭罗一传一射帮助球队2:0战胜对手,获得欧洲超级杯冠军。2011年1月31日,阿圭罗与马竞签订一份延长两年半的新合同,结束了他将转会热刺的猜测,此前热刺曾以创其俱乐部纪录的4500万报价马竞。
5月21日,西甲第38轮,阿圭罗完成个人生涯第一个帽子戏法,帮助球队4:3战胜马略卡。这个赛季,阿圭罗代表球队出战41场,打入27球,送出3次助攻。
尽管就在2011年1月份,阿圭罗签了一份延长至2014年的新合同,同时还被任命为球队副队长,2011年5月23日,阿圭罗还是在社交平台上公开表示2011年夏天将要离开马竞的意愿。他表示他在2011年夏天的离开可以确保马竞获得更高的转会费,尤文图斯、利物浦和曼城等豪门球队都出现在了阿圭罗的交易绯闻中。
2011年7月28日,阿圭罗以3800万的转会费加盟曼城,双方签约5年,这也是曼城有史以来最贵的一次签约,超过了2008年罗比尼奥的3250万。就在阿圭罗加盟曼城的第一个赛季,2012年5月13日,英超最后一轮,曼城对阵女王公园巡游者,哲科在伤停补时1分钟的头球和阿圭罗第93分钟20秒的进球,帮助球队在1:2落后的情况下,3:2逆转绝杀对手,创造了9320奇迹,绝杀曼联获得2011到12赛季英超冠军,这也是曼城自1968年以来的首个顶级联赛冠军。
这个赛季,阿圭罗代表球队出战48场,打入30球,送出10次助攻,帮助球队获得本赛季英超冠军,并获得本赛季曼城最佳球员。2012年8月12日,英格兰社区盾决赛,阿圭罗首发出场并打满90分钟,帮助球队3:2战胜切尔西,获得英格兰社区盾冠军,40年来再次获得此项荣誉。
12到13赛季,阿圭罗代表球队出战40场,打进17球,送出2次助攻。2013年5月22日,曼城官宣和阿圭罗签约一份新的延长至2017年的合同。13到14赛季,阿圭罗代表球队出战34场,打进28球,送出9次助攻,帮助球队再次获得英超冠军。
2014年8月14日,阿圭罗与曼城签订一份新的五年合同延长至2019年。2014到15赛季,阿圭罗代表球队出战42场,打进32球,送出9次助攻,成为2014到15赛季曼城最佳球员,并以26个联赛进球获得2014到15赛季英超金靴奖。
2015年10月3日,英超第8轮,阿圭罗在20分钟内攻入5球,帮助曼城击败纽卡,重回英超榜首,自己也打破所有比赛594分钟和英超比赛424分钟的进球荒,成为第五位在英超一场比赛中打入五球的球员。这个赛季赛季,阿圭罗代表球队出战44场,打进29球,送出6次助攻,帮助球队获得联赛杯冠军。
新赛季瓜迪奥拉正式接任佩莱格里尼成为曼城新一任主帅,阿圭罗也同意与曼城续约一份周薪15万英镑加奖金的延长至2020年夏天的合同。2016到17赛季,阿圭罗为曼城在各项赛事中出场45次,攻入33球,另有7个助攻。
2017到18赛季,阿圭罗代表球队出战39场,打进30球,送出7次助攻,帮助球队获得联赛杯冠军并再次获得英超冠军。
2018到19赛季,阿圭罗为球队出战46场,打进32球,送出10次助攻,获得联赛杯冠军,英格兰社区盾冠军,足总杯冠军和英超冠军。
2019到20赛季阿圭罗代表球队出战32场,打进23球,送出3次助攻,帮助球队获得英格兰社区盾冠军,联赛杯冠军。
2020到21赛季,阿圭罗遭遇了伤病潮,还在2021年1月感染了新冠病毒,缺席了大部分赛季比赛。2021